I materiali bidimensionali, cum'è u grafene, sò attrattivi sia per l'applicazioni di semiconductor convenzionali sia per l'applicazioni nascenti in l'elettronica flessibile.Tuttavia, l'alta forza di trazione di u grafene si traduce in una frattura à bassa tensione, facendu sfida à prufittà di e so proprietà elettroniche straordinarie in l'elettronica stretchable.Per attivà un eccellente rendimentu dipendente da a tensione di i conduttori di grafene trasparenti, avemu creatu nanoscrolls di grafene trà strati di grafene impilati, chjamati scroll multilayer graphene/graphene (MGG).Sottu sforzu, alcuni scrolls anu pontatu i domini frammentati di grafene per mantene una rete di percolazione chì hà permessu una conduttività eccellente à ceppi elevati.I MGG Trilayer supportati nantu à elastomeri conservavanu u 65% di a so conduttanza originale à u 100% di deformazione, chì hè perpendiculare à a direzzione di u flussu di corrente, mentre chì i film trilayer di grafene senza nanoscrolls conservavanu solu u 25% di a so conduttanza iniziale.Un transistor stretchable all-carbonu fabbricatu cù MGGs cum'è elettrodi mostrava una trasmittanza di> 90% è conservava u 60% di a so pruduzzioni attuale originale à 120% di tensione (parallela à a direzzione di trasportu di carica).Questi transistori di carbone altamente elastici è trasparenti puderanu attivà una optoelettronica stretchable sofisticata.
L'elettronica trasparente stretchable hè un campu in crescita chì hà applicazioni impurtanti in sistemi biointegrati avanzati (1, 2) è ancu u putenziale di integrà cù l'optoelettronica stretchable (3, 4) per pruduce una robotica soft sofisticata è display.U grafene mostra proprietà assai desiderate di grossu atomicu, alta trasparenza, è alta conduttività, ma a so implementazione in applicazioni stretchable hè stata impedita da a so tendenza à cracke à i picculi ceppi.Superà e limitazioni meccaniche di u grafene puderia attivà una nova funziunalità in i dispositi trasparenti elastici.
E proprietà uniche di u grafene facenu un forte candidatu per a prossima generazione di elettrodi conduttivi trasparenti (5, 6).In cunfrontu cù u cunduttore trasparente più cumunimenti utilizatu, l'ossidu di stagno di indiu [ITO;100 ohms/square (sq) à 90% di trasparenza], u graphene monolayer cultivatu da a deposizione chimica di vapore (CVD) hà una cumminazione simili di resistenza di foglia (125 ohms/sq) è trasparenza (97,4%) (5).Inoltre, i filmi di grafene anu una flessibilità straordinaria cumparatu cù ITO (7).Per esempiu, nantu à un sustrato plasticu, a so cunduttanza pò esse ritenuta ancu per un raghju di curvatura di curvatura quant'è 0,8 mm (8).Per rinfurzà ancu a so prestazione elettrica cum'è un conduttore flessibile trasparente, i travaglii precedenti anu sviluppatu materiali ibridi di grafene cù nanofili d'argentu unidimensionali (1D) o nanotubi di carbone (CNT) (9-11).Inoltre, u grafene hè statu utilizatu cum'è elettrodi per semiconduttori eterostrutturali dimensionali misti (cum'è 2D bulk Si, nanofili/nanotubi 1D è punti quantum 0D) (12), transistori flessibili, cellule solari è diodi emettitori di luce (LED) (13). –23).
Ancu s'ellu u grafene hà dimustratu risultati promettenti per l'elettronica flexible, a so applicazione in l'elettronica stretchable hè stata limitata da e so proprietà meccaniche (17, 24, 25);U grafene hà una rigidità in-plane di 340 N/m è un modulu di Young di 0,5 TPa (26).A forte rete di carbonu-carbonu ùn furnisce micca miccanismi di dissipazione di energia per a tensione applicata è dunque facilmente cracke à menu di 5% di tensione.Per esempiu, u grafene CVD trasferitu nantu à un sustrato elasticu di polydimethylsiloxane (PDMS) pò mantene a so conduttività solu à menu di 6% di tensione (8).I calculi teorichi mostranu chì u crumpling è l'interazzione trà e diverse strati duveranu diminuite fortemente a rigidità (26).Impilendu u grafene in parechje strati, hè infurmatu chì stu grafene bi- o trilayer hè stretchable à u 30% di tensione, esibendu un cambiamentu di resistenza 13 volte più chjucu cà quellu di graphene monolayer (27).Tuttavia, sta stretchability hè sempre significativamente inferiore à i cunduttori stretchable di punta (28, 29).
I transistori sò impurtanti in l'applicazioni stretchable perchè permettenu una lettura di sensori sofisticati è analisi di signali (30, 31).I transistori nantu à PDMS cù grafene multistratu cum'è elettrodi di fonte / drenu è materiale di canali ponu mantene a funzione elettrica finu à u 5% di sforzu (32), chì hè significativamente sottu à u valore minimu necessariu (~ 50 %) per i sensori di monitoraghju di salute portabili è a pelle elettronica ( 33, 34).Ricertamenti, un approcciu di graphene kirigami hè statu esploratu, è u transistor gate da un elettrolitu liquidu pò esse allungatu finu à u 240% (35).Tuttavia, stu metudu richiede graphene suspendu, chì complica u prucessu di fabricazione.
Qui, otteniamo dispositivi di grafene altamente elastici intercalando i rotoli di grafene (da circa 1 a 20 μm di lunghezza, da 0,1 a 1 μm di larghezza e da 10 a 100 nm di altezza) tra i strati di grafene.Ipotisemu chì questi scrolls di grafene puderanu furnisce camini conduttivi per chjappà e crepe in i fogli di grafene, mantenendu cusì una alta conduttività sottu tensione.I scrolls di graphene ùn anu micca bisognu di sintesi o prucessu supplementu;sò naturalmente furmati durante u prucessu di trasferimentu bagnatu.Utilizendu multilayer G/G (graphene/graphene) scrolls (MGGs) graphene stretchable electrodes (source/drain and gate) è CNT semiconduttori, avemu statu capace di dimustrà transistors all-carbon altamente trasparenti è altamente elastici, chì ponu esse allungati à 120. % strain (parallela à a direzzione di trasportu di carica) è mantene u 60% di a so pruduzzioni attuale originale.Questu hè u transistor trasparente basatu in carbonu più stretchable finu à avà, è furnisce una corrente abbastanza per guidà un LED inorganicu.
Per attivà l'elettrodi di grafene stretchable trasparenti di grande area, avemu sceltu grafene CVD-cresciutu nantu à una foglia di Cu.A foglia di Cu hè stata sospesa in u centru di un tubu di quartz CVD per permette a crescita di grafene da i dui lati, furmendu strutture G/Cu/G.Per trasfiriri u grafene, avemu prima spin-coated una fina capa di poli (metacrilate di metile) (PMMA) per prutege un latu di u grafene, chì avemu chjamatu grafene in cima (viciversa per l'altru latu di u grafene), è in seguitu, u grafene. L'intera pellicola (PMMA/grafene superiore/Cu/grafene inferiore) è stata immersa nella soluzione (NH4)2S2O8 per incidere via la pellicola di Cu.U grafene di u latu di u fondu senza u revestimentu PMMA averà inevitabbilmente fissure è difetti chì permettenu à un mordente di penetrà à traversu (36, 37).Cum'è illustratu in Fig. 1A, sottu à l'effettu di a tensione di a superficia, i duminii di grafene liberati sò stati in rotuli è sussegwentemente attaccati nantu à a film G/PMMA restante.U top-G / G scrolls puderia esse trasferitu nantu à qualsiasi sustrato, cum'è SiO2 / Si, vetru, o polimeru molle.Ripetendu stu prucessu di trasferimentu parechje volte nantu à u stessu sustrato dà strutture MGG.
(A) Illustrazione schematica di a prucedura di fabricazione per i MGG cum'è un elettrodu stretchable.Duranti u trasferimentu di grafene, u grafene di u grafene di u dorsu nantu à una foglia di Cu hè stata rottu à i cunfini è i difetti, arrotolatu in forme arbitrarie, è strettamente attaccatu nantu à i filmi superiori, furmendu nanoscrolls.A quarta caricatura mostra a struttura MGG impilata.(B è C) Caratterizzazioni TEM ad alta risoluzione di un MGG monolayer, cuncintrati in u grafene monolayer (B) è a regione scroll (C), rispettivamente.L'inseritu di (B) hè una maghjina di bassu ingrandimentu chì mostra a morfologia generale di i MGG monostrati nantu à a griglia TEM.Insets di (C) sò i profili di intensità pigliati longu i scatuli rettangulari indicati in l'imaghjini, induve e distanze trà i piani atomichi sò 0,34 è 0,41 nm.(D ) Spectru EEL à bordure K de carbone avec les pics graphiques π* et σ* caractéristiques étiquetés.(E) Sectional AFM image of monolayer G / G scrolls with a height profile along the yellow dotted line.(F à I) Microscopia ottica è imaghjini AFM di trilayer G senza (F è H) è cù scrolls (G è I) nantu à sustrati SiO2/Si di 300 nm di spessore, rispettivamente.Scrolls rapprisentanti è arrughe sò stati etichettati per mette in risaltu e so differenzi.
Per verificà chì i scrolls sò rotulati in grafene in natura, avemu realizatu studii di spettroscopia di microscopia elettronica di trasmissione (TEM) è di spettroscopia di perdita d'energia elettronica (EEL) à alta risoluzione nantu à e strutture di scorrimentu monolayer top-G/G.A figura 1B mostra a struttura esagonale di un grafene monolayer, è l'inseritu hè una morfologia generale di a film coperta nantu à una sola fossa di carbone di a griglia TEM.U graphene monolayer spans a maiò parte di a griglia, è parechji fiocchi di graphene in a prisenza di parechje stacks of hexagonal rings appare (Fig. 1B).Per zooming in un scroll individuali (Fig. 1C), avemu osservatu una grande quantità di grafene lattice frings, cù u lattice spacing in a gamma di 0,34 à 0,41 nm.Queste misurazioni suggerenu chì i fiocchi sò rotolati aleatoriamente è ùn sò micca un grafite perfettu, chì hà un spaziu di reticulu di 0,34 nm in stacking di strati "ABAB".La figure 1D montre le spectre de carbone K-edge EEL, où le pic à 285 eV provient de l'orbitale π* et l'autre autour de 290 eV est dû à la transition de l'orbitale σ*.Pò esse vistu chì sp2 bonding domina in questa struttura, verificandu chì i scrolls sò assai grafitichi.
L'imaghjini di microscopia otticu è microscopia di forza atomica (AFM) furnisce una visione di a distribuzione di nanoscrolls di graphene in i MGG (Fig. 1, E à G, è fichi. S1 è S2).I scrolls sò distribuiti aleatoriamente nantu à a superficia, è a so densità in u pianu aumenta proporzionalmente à u numeru di strati stacked.Molti scrolls sò aggrovigliati in nodi è mostranu altezze non uniformi in a gamma di 10 à 100 nm.Ils mesurent de 1 à 20 μm de long et de 0,1 à 1 μm de large, selon la taille de leurs éclats de graphène initiaux.Cum'è mostra in Fig. 1 (H è I), i scrolls anu una grandezza significativamente più grande di e rughe, chì porta à una interfaccia assai più ruvida trà i strati di graphene.
Per misurà e proprietà elettriche, avemu modellatu filmi di grafene cù o senza strutture di scroll è stacking stacking in strisce di 300 μm di larghezza è 2000 μm di lunghezza utilizendu fotolitografia.E resistenze di dui sonde in funzione di a tensione sò state misurate in cundizioni ambientali.A prisenza di scrolls hà riduciutu a resistività per u graphene monolayer da 80% cù solu una diminuzione di 2,2% in a transmittance (fig. S4).Questu cunferma chì i nanoscrolls, chì anu una alta densità di corrente finu à 5 × 107 A / cm2 (38, 39), facenu un cuntribuzione elettrica assai positiva à i MGG.Trà tutti i mono-, bi-, è trilayer plain graphene è MGGs, u trilayer MGG hà a megliu conductance cù una trasparenza di quasi 90%.Per paragunà cù l'altri fonti di graphene riportati in a literatura, avemu ancu misurà e resistenze di quattru sonda (fig. S5) è listate cum'è una funzione di transmittance à 550 nm (fig. S6) in Fig. 2A.MGG mostra una conduttività è una trasparenza paragunabili o più elevate cà u grafene semplice multistrato impilatu artificialmente è l'ossidu di grafene ridottu (RGO) (6, 8, 18).Innota chì e resistenze di foglia di u grafene pianu multilayer impilatu artificialmente da a literatura sò ligeramente più altu ch'è quellu di u nostru MGG, probabilmente per via di e so cundizioni di crescita micca ottimizzate è u metudu di trasferimentu.
(A) Resistenze di foglia di quattru sonde versus transmittance à 550 nm per parechji tipi di graphene, induve i quadrati neri indicanu MGG mono-, bi-, è trilayer;Cerchi rossi è trianguli blu currispondenu à u grafene pianu multistratu cultivatu nantu à Cu è Ni da i studii di Li et al.(6) è Kim et al.(8), rispittivamenti, è dopu trasferitu nantu à SiO2 / Si o quartz;et les triangles verts sont des valeurs pour RGO à différents degrés réducteurs de l'étude de Bonaccorso et al.(18).(B è C) Cambiamentu di resistenza nurmalizatu di mono-, bi- è trilayer MGGs è G in funzione di perpendicular (B) è parallelu (C) strain à a direzzione di u flussu currente.(D) Cambiamentu di resistenza nurmalizatu di u bistratu G (rossu) è MGG (nìvuru) sottu a tensione ciclica chì carica finu à u 50% di tensione perpendiculare.(E) Cambiamentu di resistenza nurmalizatu di trilayer G (rossu) è MGG (nìuru) sottu strain ciclicu chì carica finu à 90% strain parallelu.(F) Cambiamentu di capacità nurmalizatu di mono-, bi- è trilayer G è bi- è trilayer MGGs cum'è una funzione di strain.L'inseritu hè a struttura di u condensatore, induve u sustrato polimeru hè SEBS è a capa di dielettrica polimerica hè u SEBS di 2 μm di grossu.
Per valutà a prestazione dipendente da a tensione di u MGG, avemu trasferitu u grafene nantu à sustrati elastomeri termoplastici stirene-etilene-butadiene-styrene (SEBS) (~ 2 cm di larghezza è ~ 5 cm di longu), è a conduttività hè stata misurata cum'è u sustrato hè stendu. (vede Materiali è Metudi) tramindui perpendiculari è paralleli à a direzzione di u flussu di corrente (Fig. 2, B è C).U cumpurtamentu elettricu dipendente da a tensione hà migliuratu cù l'incorporazione di nanoscrolls è un numeru crescente di strati di grafene.Per esempiu, quandu a tensione hè perpendiculare à u flussu di corrente, per u grafene monolayer, l'aghjunzione di scrolls hà aumentatu a tensione à a rottura elettrica da 5 à 70%.A tolleranza à a tensione di u grafene trilayer hè ancu migliorata significativamente cumparatu cù u graphene monolayer.Cù nanoscrolls, à 100% strain perpendiculare, a resistenza di a struttura MGG trilayer hè aumentata solu da 50%, in paragunà à 300% per u graphene trilayer senza scrolls.U cambiamentu di resistenza sottu a carica ciclica hè stata investigata.Per paragunà (Fig. 2D), i resistenze di un filmu di graphene biayer chjode anu aumentatu circa 7,5 volte dopu ~ 700 ciculi à 50% strain perpendiculare è mantenenu cresce cù strain in ogni ciculu.Per d 'altra banda, a resistenza di un MGG bicapa hè aumentatu solu circa 2,5 volte dopu ~ 700 cicli.Applying up to 90% strain along the parallel direction, a resistenza di trilayer graphene cresce ~ 100 volte dopu à 1000 cicli, mentri hè solu ~ 8 volte in un trilayer MGG (Fig. 2E).I risultati di u ciclismu sò mostrati in a fig.S7.L'aumentu relativamente più veloce di a resistenza à a direzzione di a tensione parallela hè perchè l'orientazione di e cracke hè perpendiculare à a direzzione di u flussu di corrente.A deviazione di resistenza durante a carica è scaricamentu hè dovuta à a ricuperazione viscoelastica di u sustrato elastomer SEBS.A resistenza più stabile di e strisce MGG durante u ciclismu hè duvuta à a prisenza di grandi scrolls chì ponu ponte e parti cracke di u grafene (cum'è l'osservatu da AFM), aiutendu à mantene una via di percolazione.Stu fenomenu di mantene a conduttività per una via di percolazione hè statu infurmatu prima per i filmi di metalli crackati o semiconduttori nantu à sustrati elastomeri (40, 41).
Per evaluà sti filmi basati in graphene cum'è elettrodi di porta in i dispositi stretchable, avemu cupertu a strata di grafene cù una strata dielettrica SEBS (2 μm thick) è monitoratu u cambiamentu di capacità dielettrica in funzione di a tensione (vede a Fig. 2F è i Materiali Supplementari per dettagli).Avemu osservatu chì e capacità cù l'elettrodi di grafene monostrati è bistrati sò rapidamente diminuite per via di a perdita di conduttività in u pianu di u grafene.In cuntrastu, e capacità gate da i MGG è ancu u grafene trilayer pianu mostranu un aumentu di a capacità cù a tensione, chì hè prevista per via di a riduzione di u spessore dielettricu cù a tensione.L'aumentu previstu di capacità currisponde assai bè cù a struttura MGG (fig. S8).Questu indica chì MGG hè adattatu cum'è un elettrodu di porta per transistor stretchable.
Per investigà ulteriormente u rolu di u scroll di grafene 1D nantu à a tolleranza di a tensione di a conduttività elettrica è cuntrullà megliu a separazione trà i strati di grafene, avemu usatu CNT rivestiti di spray per rimpiazzà i scrolls di grafene (vede Materiali supplementari).Per imitare strutture MGG, avemu dipositu trè densità di CNT (vale à dì, CNT1
(A à C) Imagini AFM di trè densità differenti di CNT (CNT1
Per capiscenu più a so capacità cum'è elettrodi per l'elettronica stretchable, avemu investigatu sistematicamente e morfologie di MGG è G-CNT-G sottu tensione.A microscopia ottica è a microscopia elettronica di scanning (SEM) ùn sò micca metudi di caratterizazioni efficaci perchè i dui mancanu u cuntrastu di culore è SEM hè sottumessu à l'artefacti di l'imaghjini durante a scanning di l'elettroni quandu u graphene hè nantu à sustrati polimeru (figs. S9 è S10).Per osservà in situ a superficia di grafene sottu tensione, avemu cullatu misure AFM nantu à MGG trilayer è grafene pianu dopu avè trasferitu nantu à substrati SEBS assai sottili (~ 0,1 mm di spessore) è elastici.A causa di i difetti intrinseci in u grafene CVD è u dannu estrinsicu durante u prucessu di trasferimentu, i cracke sò inevitabbilmente generati nantu à u graphene strained, è cù a crescita di a tensione, i cracks sò diventati più densi (Fig. 4, A à D).Sicondu a struttura di stacking di l'elettrodi basati in carbonu, i cracks exhibenu diverse morfologie (fig. S11) (27).A densità di l'area di crack (definita cum'è area di crack / area analizzata) di u grafene multilayer hè menu di quella di u graphene monolayer dopu a tensione, chì hè coherente cù l'aumentu di a conduttività elettrica per i MGG.Per d 'altra banda, i scrolls sò spessu osservati per chjappà i cracke, furnisce percorsi conduttivi supplementari in a film strained.Per esempiu, cum'è marcatu in l'imaghjini di Fig. 4B, un scroll largu attraversò una crepa in u trilayer MGG, ma ùn hè statu osservatu micca scroll in u grafene pianu (Fig. 4, E à H).In listessu modu, i CNT anu ancu bridged the cracks in graphene (fig. S11).A densità di l'area di crack, a densità di l'area di scroll, è a rugosità di i filmi sò riassunti in a figura 4K.
(A à H) Immagini AFM in situ di scrolls G/G trilayer (A à D) è strutture trilayer G (E à H) nantu à un elastomeru SEBS assai sottile (~ 0,1 mm di spessore) à 0, 20, 60 è 100. % strain.I cracks rapprisentanti è i scrolls sò puntati cù frecce.Tutte l'imaghjini AFM sò in una zona di 15 μm × 15 μm, utilizendu a stessa barra di scala di culore cum'è etichettata.(I) Geometria di simulazione di elettrodi di grafene monolayer modellati nantu à u sustrato SEBS.(J) Mappa di contorni di simulazione di a tensione logaritmica principale massima in u grafene monolayer è u substratu SEBS à 20% di tensione esterna.(K) Comparazione di a densità di l'area di crack (colonna rossa), a densità di l'area di scroll (colonna gialla) è a rugosità di a superficia (colonna blu) per e diverse strutture di graphene.
Quandu i filmi MGG sò allungati, ci hè un mecanismu supplementu impurtante chì i scrolls ponu ponte e regioni cracke di graphene, mantenendu una reta di percolazione.I scrolls di grafene sò promettenti perchè ponu esse decine di micrometri in lunghezza è dunque capaci di copre i cracke chì sò tipicamente finu à una scala micrometrica.Inoltre, perchè i scrolls sò custituiti da multistrati di graphene, sò previsti chì anu una resistenza bassa.In cunfrontu, e reti CNT relativamente dense (di trasmittanza più bassa) sò necessarie per furnisce una capacità di ponte conductiva comparabile, postu chì i CNT sò più chjuchi (tipicamente uni pochi micrometri di lunghezza) è menu conduttivi cà i scrolls.Per d 'altra banda, cum'è mostra in fig.S12, mentre chì u grafene si fessà durante l'allungamentu per accomodà a tensione, i scrolls ùn si ficcanu micca, chì indicanu chì l'ultime pò esse slittate nantu à u grafene sottostante.U mutivu ch'elli ùn cracke hè prubabilmente duvuta à a struttura rolled-up, cumpostu di parechje strati di graphene (~1 à 2 0 μm di lunghezza, ~ 0,1 à 1 μm di larghezza, è ~ 10 à 100 nm di altu), chì hà un modulu efficace più altu ch'è u grafene à una sola capa.Cum'è infurmatu da Green è Hersam (42), e rete metalliche CNT (diametru di tubu di 1.0 nm) ponu ottene resistenze di foglia bassa <100 ohms / sq malgradu a grande resistenza di junction trà CNTs.In cunsiderà chì i nostri scrolls di grafene anu larghezze da 0,1 à 1 μm è chì i scrolls G / G anu spazii di cuntattu assai più grande cà i CNT, a resistenza di cuntattu è l'area di cuntattu trà i scrolls di graphene è graphene ùn deve esse micca fattori limitanti per mantene una alta conduttività.
U graphene hà un modulu assai più altu ch'è u sustrato SEBS.Ancu s'è u spessore effettivu di l'elettrodu di graphene hè assai più bassu di quellu di u sustrato, a rigidità di u graphene volte u so grossu hè paragunabili à quella di u sustrato (43, 44), chì dendu un effettu isulanu rigidu moderatu.Avemu simulatu a deformazione di un grafene di 1 nm di spessore nantu à un sustrato SEBS (vede Materiali Supplementari per i dettagli).Sicondu i risultati di simulazione, quandu 20% strain hè appiicatu à u sustrato SEBS esternamente, u strain mediu in u graphene hè ~ 6.6% (Fig. 4J è fig. S13D), chì hè coherente cù l'osservazioni sperimentali (vede fig. S13). .Avemu paragunatu a tensione in e regioni di u grafene è u sustrato cù a microscopia ottica è truvamu chì a tensione in a regione di u sustrato era almenu duie volte a ceppa in a regione di u grafene.Questu indica chì a tensione applicata nantu à i mudelli di l'elettrodi di grafene puderia esse significativamente limitata, furmendu isule rigide di grafene in cima à SEBS (26, 43, 44).
Dunque, l'abilità di l'elettrodi MGG per mantene una alta conduttività sottu un altu sforzu hè prubabilmente attivata da dui meccanismi principali: (i) I scrolls ponu ponte e regioni disconnesse per mantene una via di percolazione conduttiva, è (ii) i fogli di grafene multistrati / elastomeru ponu scorri. l'una nantu à l'altru, risultatu in una tensione ridotta nantu à l'elettrodi di grafene.Per parechje strati di grafene trasferitu nantu à l'elastomeru, i strati ùn sò micca assai attaccati cù l'altri, chì ponu scorri in risposta à a tensione (27).I scrolls anu ancu aumentatu a rugosità di i strati di graphene, chì ponu aiutà à aumentà a separazione trà e strati di graphene è dunque permettenu u sliding di i strati di graphene.
I dispusitivi all-carbon sò perseguiti cù entusiasmu per via di u prezzu bassu è di un altu throughput.In u nostru casu, i transistors all-carbon sò stati fabbricati cù una porta di grafene di fondu, una fonte di grafene superiore / contact drain, un semiconductor CNT ordenatu, è SEBS cum'è dielettricu (Fig. 5A).As mostra in Fig. 5B, un dispusitivu all-carbon cun CNTs cum'è a surgente / drain è a porta (dispositivu fondu) hè più opaca chè u dispusitivu cù electrodes graphene (dispositivu cima).Questu hè chì e rete CNT necessitanu grossi più grossi è, in cunseguenza, trasmissioni ottiche più bassu per ottene resistenze di fogli simili à quella di u grafene (fig. S4).A Figura 5 (C è D) mostra e curve di trasferimentu è di output rappresentative prima di sforzu per un transistor fattu cù elettrodi MGG bistrati.A larghezza di u canali è a lunghezza di u transistor unstrained eranu 800 è 100 μm, rispettivamente.U rapportu on/off misuratu hè più grande di 103 cù i currenti on and off à i livelli di 10−5 è 10−8 A, rispettivamente.A curva di output mostra regimi lineari è saturazione ideali cù una clara dipendenza da a tensione di a porta, chì indica un cuntattu ideale trà CNT è elettrodi di grafene (45).A resistenza di cuntattu cù l'elettrodi graphene hè stata osservata per esse più bassu di quellu cù film Au evaporated (vede fig. S14).A mobilità di saturazione di u transistor stretchable hè di circa 5,6 cm2 / Vs, simile à quella di i stessi transistori CNT di polimeru di u polimeru nantu à sustrati rigidi di Si cù 300-nm SiO2 cum'è una capa dielettrica.A più mellura in a mobilità hè pussibule cù a densità di tubu ottimizzata è altri tipi di tubi (46).
(A) Schema di transistor stretchable basatu in graphene.SWNTs, nanotubi di carbone a parete unica.(B) Foto di i transistori stretchable fatti di l'elettrodi di graphene (in cima) è l'elettrodi CNT (in fondu).A diferenza in a trasparenza hè chjaramente notu.(C è D) Curve di trasferimentu è di output di u transistor basatu in graphene nantu à SEBS prima di strain.(E è F) Curve di trasferimentu, corrente on è off, rapportu on / off, è mobilità di u transistor basatu in graphene à diverse ceppi.
Quandu u dispusitivu trasparente, all-carbon hè stendu in a direzzione parallela à a direzzione di trasportu di carica, a degradazione minima hè stata osservata finu à u 120% di tensione.Duranti u stretching, a mobilità continuamente diminuite da 5,6 cm2 / Vs à 0% strain à 2,5 cm2 / Vs à 120% strain (Fig. 5F).Avemu paragunatu ancu a prestazione di transistor per diverse lunghezze di canali (vede a tabella S1).In particulare, à una tensione quant'è 105%, tutti questi transistori anu sempre mostratu un altu rapportu on / off (> 103) è mobilità (> 3 cm2 / Vs).In più, avemu riassuntu tuttu u travagliu recente nantu à i transistors all-carbon (vede a table S2) (47-52).Ottimizendu a fabricazione di u dispositivu nantu à l'elastomeri è utilizendu MGG cum'è cuntatti, i nostri transistors all-carbon mostranu un bonu rendimentu in termini di mobilità è isteresi è ancu esse altamente stretchable.
Cum'è una applicazione di u transistor cumpletamente trasparente è stretchable, l'avemu utilizatu per cuntrullà u cambiamentu di un LED (Fig. 6A).Comu mostra in Fig. 6B, u LED verde pò esse vistu chjaramente à traversu u dispusitivu stretchable all-carbon pusatu direttamente sopra.Mentre si stende à ~ 100% (Fig. 6, C è D), l'intensità di a luce LED ùn cambia micca, chì hè coherente cù a prestazione di transistor descritta sopra (vede movie S1).Questu hè u primu rapportu di unità di cuntrollu stretchable fatte cù l'elettrodi di grafene, chì dimustranu una nova pussibilità per l'elettronica stretchable di graphene.
(A) Circuitu di un transistor per guidà LED.GND, terra.(B) Foto di u transistor all-carbon stretchable è trasparente à 0% strain muntatu sopra un LED verde.(C) U transistor trasparente è stretchable all-carbonu utilizatu per cambià u LED hè muntatu sopra à u LED à 0% (left) è ~ 100% strain (destra).E frecce bianche puntanu cum'è i marcatori gialli nantu à u dispusitivu per vede u cambiamentu di distanza chì hè allungatu.(D) Vista laterale di u transistor allungatu, cù u LED imbuttatu in l'elastomeru.
In cunclusione, avemu sviluppatu una struttura di grafene conduttivu trasparente chì mantene una alta conduttività sottu grandi ceppi cum'è elettrodi stretchable, attivati da nanoscrolls di grafene trà strati di grafene impilati.Queste strutture d'elettrodi MGG bi è trilayer nantu à un elastomeru ponu mantene u 21 è u 65%, rispettivamente, di a so conduttività 0% di deformazione à una tensione finu à u 100%, paragunatu à a perdita completa di conducibilità à u 5% di tensione per l'elettrodi di grafene monostrati tipici. .I percorsi conduttivi supplementari di i scrolls di grafene è l'interazzione debule trà i strati trasferiti cuntribuiscenu à a stabilità di conducibilità superiore sottu tensione.Avemu ancu applicatu sta struttura di grafene per fabricà transistori stretchable all-carbon.Finu a ora, questu hè u transistor basatu in grafene più stretchable cù a megliu trasparenza senza aduprà buckling.Ancu se u presente studiu hè statu realizatu per attivà u grafene per l'elettronica stretchable, credemu chì questu approcciu pò esse allargatu à altri materiali 2D per attivà l'elettronica 2D stretchable.
U grafene CVD di grande area hè statu cultivatu nantu à fogli di Cu suspesi (99,999%; Alfa Aesar) sottu una pressione constante di 0,5 mtorr cù 50-SCCM (centimetru cubicu standard per minutu) CH4 è 20-SCCM H2 cum'è precursori à 1000 ° C.I dui lati di a foglia di Cu eranu cuparti da graphene monolayer.Una sottile capa di PMMA (2000 rpm; A4, Microchem) hè stata spin-coated da un latu di a foglia di Cu, furmendu una struttura PMMA/G/Cu foil/G.in seguitu, u filmu tutale hè statu immersa in una soluzione di persulfate d'ammoniu 0,1 M [(NH4)2S2O8] per circa 2 ore per incisione u fogliu di Cu.Duranti stu prucessu, u grafene di a parte posteriore senza prutezzione si strappava prima longu i cunfini di u granu è poi si rotolava in rotuli per via di a tensione superficiale.I scrolls sò stati attaccati à u filmu di grafene superiore supportatu da PMMA, furmendu i scrolls PMMA / G / G.I filmi sò stati dopu lavati in acqua deionizzata parechje volte è posti nantu à un sustrato di destinazione, cum'è un sustrato rigidu SiO2 / Si o plastica.Appena u filmu attaccatu si secca nantu à u sustrato, a mostra hè stata sequentially soaked in acetone, 1: 1 acetone / IPA (alcohol isopropyl), è IPA per 30 s ognunu per sguassà PMMA.I filmi sò stati riscaldati à 100 ° C per 15 min o guardati in un vacuum per a notte per sguassà cumplettamente l'acqua intrappulata prima chì una altra capa di scroll G / G hè stata trasferita nantu à questu.Stu passu era di evità u distaccu di a film di grafene da u sustrato è assicurà una copertura completa di MGG durante a liberazione di a capa di trasportatore PMMA.
A morfologia di a struttura MGG hè stata osservata cù un microscopiu otticu (Leica) è un microscopiu elettronicu à scanning (1 kV; FEI).Un microscopiu di forza atomica (Nanoscope III, Digital Instrument) hè statu operatu in modu di tapping per osservà i dettagli di i scrolls G.A trasparenza di a film hè stata pruvata da un spettrometru ultraviolet-visibile (Agilent Cary 6000i).Per i testi quandu a tensione era longu a direzzione perpendiculare di u flussu di corrente, a fotolitografia è u plasma O2 sò stati utilizati per modellà strutture di grafene in strisce (~ 300 μm di larghezza è ~ 2000 μm di lunghezza), è l'elettrodi Au (50 nm) sò stati depositati termicamente cù maschere d'ombra à e duie estremità di u latu longu.E strisce di grafene sò state poi messe in cuntattu cù un elastomeru SEBS (~ 2 cm di larghezza è ~ 5 cm di longu), cù l'asse longu di e strisce parallele à u latu curtu di SEBS seguitu da BOE (buffered oxide etch) (HF: H2O). 1: 6) incisione è eutectic gallium indium (EGaIn) cum'è cuntatti elettrici.Per i testi di deformazione parallela, strutture di grafene senza stampa (~ 5 × 10 mm) sò state trasferite nantu à sustrati SEBS, cù assi longhi paralleli à u latu longu di u sustrato SEBS.Per i dui casi, tuttu u G (senza G scrolls) / SEBS hè statu allungatu longu u latu longu di l'elastomeru in un apparatu manuale, è in situ, avemu misuratu i so cambiamenti di resistenza sottu tensione nantu à una stazione di sonda cù un analizzatore di semiconductor (Keithley 4200). -SCS).
I transistori all-carbon altamente elastici è trasparenti nantu à un sustrato elasticu sò stati fabbricati da e seguenti prucedure per evità i danni di solventi organici di u dielettricu polimeru è u sustrato.E strutture MGG sò state trasferite in SEBS cum'è elettrodi di porta.Per ottene una strata dielettrica di polimeru sottile uniforme (2 μm di spessore), una soluzione SEBS toluene (80 mg / ml) hè stata spin-coated nantu à un substratu SiO2 / Si modificatu di octadecyltriclorosilane (OTS) à 1000 rpm per 1 min.U film dielettricu sottile pò esse facilmente trasferitu da a superficia idrofoba OTS nantu à u sustrato SEBS coperto cù u graphene cum'è preparatu.Un condensatore puderia esse fattu dipositu un elettrodu superiore di metallu liquidu (EGaIn; Sigma-Aldrich) per determinà a capacità in funzione di a tensione utilizendu un metru LCR (induttanza, capacità, resistenza) (Agilent).L'altra parte di u transistor era custituita da CNT semiconduttori classificati in polimeri, seguendu e prucedure riportate prima (53).L'elettrodi di fonte / drain modellati sò stati fabbricati nantu à sustrati rigidi di SiO2 / Si.In seguitu, i dui parti, dielectric / G / SEBS è CNTs / patterned G / SiO2 / Si, sò stati laminati l'un à l'altru, è immersi in BOE per sguassà u sustrato rigidu SiO2 / Si.Cusì, i transistori cumpletamente trasparenti è stretchable sò stati fabbricati.A prova elettrica sottu sforza hè stata realizata nantu à una stallazione di stretching manuale cum'è u metudu sopra citatu.
Materiale supplementu per questu articulu hè dispunibule à http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1
fig.S1.L'imaghjini di microscopia ottica di monolayer MGG nantu à substrati SiO2/Si à diversi ingrandimenti.
fig.S4.Comparazione di resistenze di foglia di dui sonde è trasmittanza à 550 nm di grafene pianu mono-, bi- è trilayer (quadre neri), MGG (cerchi rossi) è CNT (triangulu blu).
fig.S7.Cambiamentu di resistenza nurmalizatu di MGGs mono- è bistrati (nìvuru) è G (rossu) sottu ~ 1000 ceppi ciclici carichi finu à 40 è 90% di tensione parallela, rispettivamente.
fig.S10.L'imaghjini SEM di trilayer MGG nantu à l'elastomer SEBS dopu a tensione, chì mostra una longa croce di scroll sopra parechje crepe.
fig.S12.L'imaghjini AFM di trilayer MGG nantu à un elastomer SEBS assai sottile à 20% di tensione, chì mostra chì un scroll hà attraversatu una crepa.
tavula S1.Mobilità di transistori di nanotubi di carbonu à parete unica MGG bistratu à lunghezze di canali differenti prima è dopu a tensione.
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Di Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
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© 2021 Associazione Americana per l'Avanzamentu di a Scienza.Tutti i diritti riservati.AAAS hè un cumpagnu di HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef è COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548.
Tempu di Postu: 28-Jan-2021