I materiali bidimensionali, cum'è u grafene, sò attraenti sia per l'applicazioni cunvinziunali di semiconduttori sia per l'applicazioni nascenti in l'elettronica flessibile. Tuttavia, l'alta resistenza à a trazione di u grafene provoca a frattura à bassa deformazione, rendendu difficiule di sfruttà e so straordinarie proprietà elettroniche in l'elettronica elastica. Per permette eccellenti prestazioni dipendenti da a deformazione di i conduttori di grafene trasparenti, avemu creatu nanoscroll di grafene trà strati di grafene impilati, chjamati spirali di grafene/grafene multistrato (MGG). Sottu deformazione, alcune spirali anu cupertu i duminii frammentati di u grafene per mantene una rete percolante chì hà permessu una eccellente conduttività à alte deformazioni. I MGG tristrato supportati da elastomeri anu cunservatu u 65% di a so conduttanza originale à 100% di deformazione, chì hè perpendiculare à a direzzione di u flussu di corrente, mentre chì i film tristrato di grafene senza nanoscroll anu cunservatu solu u 25% di a so conduttanza iniziale. Un transistor tuttu in carbone elasticu fabbricatu cù MGG cum'è elettrodi hà mostratu una trasmittanza di >90% è hà ritenutu u 60% di a so uscita di corrente originale à 120% di deformazione (parallela à a direzzione di u trasportu di carica). Quessi transistor tuttu in carbone altamente elastici è trasparenti puderanu permette una optoelettronica elastica sofisticata.
L'elettronica trasparente elastica hè un campu in crescita chì hà applicazioni impurtanti in sistemi biointegrati avanzati (1, 2) è ancu u putenziale di integrà si cù l'optoelettronica elastica (3, 4) per pruduce robotica è display morbidi sofisticati. U grafene presenta proprietà assai desiderabili di spessore atomicu, alta trasparenza è alta conducibilità, ma a so implementazione in applicazioni elastiche hè stata impedita da a so tendenza à crepà à piccule deformazioni. Superà e limitazioni meccaniche di u grafene puderia permette nuove funzionalità in dispositivi trasparenti elastici.
E proprietà uniche di u grafene ne facenu un forte candidatu per a prossima generazione di elettrodi conduttivi trasparenti (5, 6). In paragone cù u cunduttore trasparente u più cumunamente utilizatu, l'ossidu di stagnu è indiu [ITO; 100 ohms/sq (sq) à 90% di trasparenza], u grafene monostrato cresciutu per deposizione chimica da vapore (CVD) hà una cumbinazione simile di resistenza di foglia (125 ohms/sq) è trasparenza (97,4%) (5). Inoltre, i filmi di grafene anu una flessibilità straordinaria in paragone à l'ITO (7). Per esempiu, nantu à un substratu di plastica, a so conduttanza pò esse mantenuta ancu per un raghju di curvatura di 0,8 mm (8). Per migliurà ulteriormente e so prestazioni elettriche cum'è cunduttore flessibile trasparente, i travagli precedenti anu sviluppatu materiali ibridi di grafene cù nanofili d'argentu unidimensionali (1D) o nanotubi di carboniu (CNT) (9-11). Inoltre, u grafene hè statu adupratu cum'è elettrodi per semiconduttori eterostrutturali di dimensione mista (cum'è Si 2D in massa, nanofili/nanotubi 1D è punti quantichi 0D) (12), transistor flessibili, cellule solari è diodi emettitori di luce (LED) (13-23).
Ancu s'è u grafene hà dimustratu risultati promettenti per l'elettronica flessibile, a so applicazione in l'elettronica elastica hè stata limitata da e so proprietà meccaniche (17, 24, 25); u grafene hà una rigidità in u pianu di 340 N/m è un modulu di Young di 0,5 TPa (26). A forte rete carboniu-carboniu ùn furnisce micca meccanismi di dissipazione di l'energia per a deformazione applicata è dunque si rompe facilmente à menu di u 5% di deformazione. Per esempiu, u grafene CVD trasferitu nantu à un substratu elasticu di polidimetilsilossanu (PDMS) pò mantene a so conducibilità solu à menu di u 6% di deformazione (8). I calculi teorichi mostranu chì l'accumulazione è l'interazione trà diversi strati devenu diminuisce fortemente a rigidità (26). Impilando u grafene in più strati, hè statu signalatu chì questu grafene bi- o tristrato hè elasticu à u 30% di deformazione, mustrendu un cambiamentu di resistenza 13 volte più chjucu di quellu di u grafene monostrato (27). Tuttavia, sta elasticità hè sempre significativamente inferiore à i conduttori elastici di punta (28, 29).
I transistor sò impurtanti in l'applicazioni elastiche perchè permettenu una lettura sofisticata di sensori è un'analisi di signali (30, 31). I transistor nantu à PDMS cù grafene multistratu cum'è elettrodi di fonte/drenaggio è materiale di canale ponu mantene a funzione elettrica finu à una deformazione di 5% (32), chì hè significativamente inferiore à u valore minimu richiestu (~50%) per i sensori di monitoraghju di a salute indossabili è a pelle elettronica (33, 34). Recentemente, hè statu esploratu un approcciu kirigami di grafene, è u transistor gated da un elettrolitu liquidu pò esse allungatu finu à u 240% (35). Tuttavia, questu metudu richiede grafene suspesu, ciò chì complica u prucessu di fabricazione.
Quì, ottenemu dispositivi di grafene altamente elastici intercalendu volute di grafene (~ 1 à 20 μm di lunghezza, ~ 0,1 à 1 μm di larghezza, è ~ 10 à 100 nm d'altezza) trà i strati di grafene. Ipotizzemu chì queste volute di grafene puderanu furnisce percorsi conduttivi per colmà e crepe in i fogli di grafene, mantenendu cusì una alta conducibilità sottu tensione. E volute di grafene ùn necessitanu micca sintesi o prucessi supplementari; sò furmati naturalmente durante a prucedura di trasferimentu umitu. Usendu elettrodi elastici di grafene multistrato G/G (grafene/grafene) (MGG) (source/drain è gate) è CNT semiconduttori, simu stati capaci di dimustrà transistor interamente in carboniu altamente trasparenti è altamente elastici, chì ponu esse allungati finu à u 120% di deformazione (paralleli à a direzzione di u trasportu di carica) è mantene u 60% di a so corrente di uscita originale. Questu hè u transistor à basa di carboniu trasparente più elasticu finu à avà, è furnisce una corrente sufficiente per pilotà un LED inorganicu.
Per permette elettrodi di grafene trasparenti elastici di grande superficia, avemu sceltu grafene cultivatu CVD nantu à una foglia di Cu. A foglia di Cu hè stata suspesa in u centru di un tubu di quarzu CVD per permette a crescita di grafene da i dui lati, furmendu strutture G/Cu/G. Per trasferisce u grafene, avemu prima applicatu per centrifugazione un stratu finu di poli(metilmetacrilatu) (PMMA) per prutege un latu di u grafene, chì avemu chjamatu grafene superiore (vice versa per l'altru latu di u grafene), è dopu, tuttu u film (PMMA/grafene superiore/Cu/grafene inferiore) hè statu immersu in una soluzione (NH4)2S2O8 per incidere a foglia di Cu. U grafene inferiore senza u rivestimentu PMMA avarà inevitabilmente crepe è difetti chì permettenu à un agente incisore di penetrà (36, 37). Cum'è illustratu in a Fig. 1A, sottu l'effettu di a tensione superficiale, i duminii di grafene liberati si sò arrotolati in volute è dopu attaccati à u film G/PMMA superiore restante. I volute top-G/G puderanu esse trasferiti nantu à qualsiasi substratu, cum'è SiO2/Si, vetru, o polimeru dolce. Ripetendu stu prucessu di trasferimentu parechje volte nantu à u listessu substratu, si ottenenu strutture MGG.
(A) Illustrazione schematica di a prucedura di fabricazione per MGG cum'è elettrodu elasticu. Durante u trasferimentu di grafene, u grafene posteriore nantu à a lamina di Cu hè statu rottu à i limiti è i difetti, arrotolato in forme arbitrarie, è strettamente attaccatu à i filmi superiori, furmendu nanoscrolls. U quartu cartone animatu mostra a struttura MGG impilata. (B è C) Caratterizzazioni TEM à alta risoluzione di un MGG monostrato, fucalizzandu rispettivamente nantu à u grafene monostrato (B) è a regione di scroll (C). L'insertu di (B) hè una maghjina à bassu ingrandimentu chì mostra a morfologia generale di i MGG monostrato nantu à a griglia TEM. L'inserti di (C) sò i profili d'intensità presi longu à e caselle rettangulari indicate in l'imagine, induve e distanze trà i piani atomichi sò 0,34 è 0,41 nm. (D) Spettru EEL di u bordu K di u carboniu cù i picchi grafitici caratteristici π* è σ* etichettati. (E) Maghjina AFM sezionale di scrolls G/G monostrato cù un prufilu d'altezza longu a linea punteggiata gialla. (F à I) Microscopia ottica è imagine AFM di trilayer G senza (F è H) è cù scrolls (G è I) nantu à substrati SiO2/Si di 300 nm di spessore, rispettivamente. I scrolls è e rughe rappresentative sò stati etichettati per mette in risaltu e so differenze.
Per verificà chì i scrolls sò di natura grafene arrotolata, avemu realizatu studii di microscopia elettronica à trasmissione à alta risoluzione (TEM) è spettroscopia di perdita di energia elettronica (EEL) nantu à e strutture di scroll top-G/G monostrato. A Figura 1B mostra a struttura esagonale di un grafene monostrato, è l'insertu hè una morfologia generale di u film cupertu nantu à un unicu foru di carbone di a griglia TEM. U grafene monostrato copre a maiò parte di a griglia, è appariscenu alcuni fiocchi di grafene in presenza di pile multiple di anelli esagonali (Fig. 1B). Zoomendu in un scroll individuale (Fig. 1C), avemu osservatu una grande quantità di frange di reticolo di grafene, cù a spaziatura di u reticolo in l'intervallu da 0,34 à 0,41 nm. Queste misurazioni suggerenu chì i fiocchi sò arrotolati à casu è ùn sò micca grafite perfetta, chì hà una spaziatura di reticolo di 0,34 nm in l'impilamentu di strati "ABAB". A figura 1D mostra u spettru EEL di u bordu K di u carbone, induve u piccu à 285 eV vene da l'orbitale π* è l'altru intornu à 290 eV hè duvutu à a transizione di l'orbitale σ*. Si pò vede chì u ligame sp2 domina in questa struttura, verificendu chì e volute sò assai grafitiche.
L'imagine di microscopia ottica è di microscopia à forza atomica (AFM) furniscenu infurmazioni nantu à a distribuzione di i nanoscrolls di grafene in i MGG (Fig. 1, da E à G, è fig. S1 è S2). I scrolls sò distribuiti à casu nantu à a superficia, è a so densità in u pianu aumenta proporzionalmente à u numeru di strati impilati. Parechji scrolls sò aggrovigliati in nodi è presentanu altezze non uniformi in l'intervallu da 10 à 100 nm. Sò longhi da 1 à 20 μm è larghi da 0,1 à 1 μm, secondu e dimensioni di i so fiocchi di grafene iniziali. Cum'è mostratu in a Fig. 1 (H è I), i scrolls anu dimensioni significativamente più grande di e rughe, purtendu à un'interfaccia assai più ruvida trà i strati di grafene.
Per misurà e proprietà elettriche, avemu modellatu filmi di grafene cù o senza strutture a spirale è impilamentu di strati in strisce di 300 μm di larghezza è 2000 μm di lunghezza utilizendu a fotolitografia. E resistenze à duie sonde in funzione di a deformazione sò state misurate in cundizioni ambientali. A presenza di spirali hà riduttu a resistività per u grafene monostrato di l'80% cù solu una diminuzione di 2,2% in a trasmittanza (fig. S4). Questu cunfirma chì e nanoscrivali, chì anu una alta densità di corrente finu à 5 × 107 A/cm2 (38, 39), danu un cuntributu elettricu assai pusitivu à l'MGG. Trà tutti i grafene pianu mono-, bi- è tristrato è MGG, l'MGG tristrato hà a migliore conduttanza cù una trasparenza di quasi u 90%. Per paragunà cù altre fonti di grafene ripurtate in a literatura, avemu ancu misuratu e resistenze di fogli à quattru sonde (fig. S5) è l'avemu elencate cum'è una funzione di a trasmittanza à 550 nm (fig. S6) in a Fig. 2A. MGG mostra una cunduttività è una trasparenza paragunabili o più elevate cà u grafene pianu multistratu impilatu artificialmente è l'ossidu di grafene riduttu (RGO) (6, 8, 18). Nutate bè chì e resistenze di fogli di grafene pianu multistratu impilatu artificialmente da a literatura sò ligeramente più alte di quelle di u nostru MGG, probabilmente per via di e so cundizioni di crescita micca ottimizzate è di u metudu di trasferimentu.
(A) Resistenze à quattru fogli di sonda versus trasmittanza à 550 nm per parechji tipi di grafene, induve i quadrati neri denotanu MGG mono-, bi- è tri-strati; i cerchi rossi è i trianguli blu currispondenu à u grafene pianu multi-strato cresciutu nantu à Cu è Ni da i studii di Li et al. (6) è Kim et al. (8), rispettivamente, è successivamente trasferitu nantu à SiO2/Si o quarzu; è i trianguli verdi sò valori per RGO à diversi gradi di riduzione da u studiu di Bonaccorso et al. (18). (B è C) Cambiamentu di resistenza nurmalizatu di MGG mono-, bi- è tri-strati è G in funzione di a deformazione perpendiculare (B) è parallela (C) à a direzzione di u flussu di corrente. (D) Cambiamentu di resistenza nurmalizatu di u bi-stratu G (rossu) è MGG (neru) sottu carica di deformazione ciclica finu à u 50% di deformazione perpendiculare. (E) Cambiamentu di resistenza nurmalizatu di u tri-stratu G (rossu) è MGG (neru) sottu carica di deformazione ciclica finu à u 90% di deformazione parallela. (F) Cambiamentu di capacità nurmalizatu di G mono-, bi- è tri-strati è MGG bi- è tri-strati cum'è una funzione di a deformazione. L'insertu hè a struttura di u condensatore, induve u sustratu polimericu hè SEBS è u stratu dielettricu polimericu hè u SEBS di 2 μm di spessore.
Per valutà a prestazione dipendente da a deformazione di u MGG, avemu trasferitu u grafene nantu à substrati elastomeri termoplastici stirene-etilene-butadiene-stirene (SEBS) (~ 2 cm di larghezza è ~ 5 cm di lunghezza), è a cunduttività hè stata misurata mentre u substratu era stiratu (vede Materiali è Metodi) sia perpendicolarmente sia parallelamente à a direzzione di u flussu di corrente (Fig. 2, B è C). U cumpurtamentu elettricu dipendente da a deformazione hè migliuratu cù l'incorporazione di nanoscrolls è l'aumentu di u numeru di strati di grafene. Per esempiu, quandu a deformazione hè perpendicolare à u flussu di corrente, per u grafene monostrato, l'aggiunta di scrolls hà aumentatu a deformazione à rottura elettrica da 5 à 70%. A tolleranza à a deformazione di u grafene tristrato hè ancu significativamente migliurata paragunata à u grafene monostrato. Cù i nanoscrolls, à una deformazione perpendicolare di 100%, a resistenza di a struttura tristrato MGG hè aumentata solu di 50%, in paragone à 300% per u grafene tristrato senza scrolls. U cambiamentu di resistenza sottu carica di deformazione ciclica hè statu investigatu. Per paragone (Fig. 2D), e resistenze di una pellicola di grafene bistratu pianu sò aumentate circa 7,5 volte dopu à ~700 cicli à 50% di deformazione perpendiculare è anu cuntinuatu à cresce cù a deformazione in ogni ciclu. D’altronde, a resistenza di un MGG bistratu hè aumentata solu circa 2,5 volte dopu à ~700 cicli. Applicendu finu à u 90% di deformazione longu a direzzione parallela, a resistenza di u grafene tristratu hè aumentata ~100 volte dopu à 1000 cicli, mentre chì hè solu ~8 volte in un MGG tristratu (Fig. 2E). I risultati di u ciclamentu sò mostrati in a fig. S7. L'aumentu relativamente più veloce di a resistenza longu a direzzione di deformazione parallela hè perchè l'orientazione di e crepe hè perpendiculare à a direzzione di u flussu di corrente. A deviazione di a resistenza durante u caricamentu è u scaricamentu di a deformazione hè dovuta à a ripresa viscoelastica di u substratu elastomeru SEBS. A resistenza più stabile di e strisce MGG durante u ciclamentu hè dovuta à a presenza di grandi volute chì ponu cullà e parti crepate di u grafene (cum'è osservatu da AFM), aiutendu à mantene una via di percolazione. Stu fenomenu di mantenimentu di a cunduttività per via di una via di percolazione hè statu signalatu prima per filmi metallichi o semiconduttori crepati nantu à substrati elastomerichi (40, 41).
Per valutà sti filmi à basa di grafene cum'è elettrodi di porta in dispositivi elastici, avemu cupertu u stratu di grafene cù un stratu dielettricu SEBS (2 μm di spessore) è monitoratu u cambiamentu di capacità dielettrica in funzione di a deformazione (vede Fig. 2F è i Materiali Supplementari per i dettagli). Avemu osservatu chì e capacità cù elettrodi di grafene monostrato è bistrato pianu sò diminuite rapidamente per via di a perdita di cunduttività in u pianu di u grafene. In cuntrastu, e capacità cù gate da MGG è ancu u grafene tristrato pianu anu mostratu un aumentu di capacità cù a deformazione, chì hè previstu per via di a riduzione di u spessore dielettricu cù a deformazione. L'aumentu previstu di capacità currisponde assai bè à a struttura MGG (fig. S8). Questu indica chì MGG hè adattatu cum'è elettrodu di porta per transistor elastici.
Per investigà più in prufundità u rolu di a spirale di grafene 1D nantu à a tolleranza à a deformazione di a cunduttività elettrica è cuntrullà megliu a separazione trà i strati di grafene, avemu utilizatu CNT rivestiti à spruzzu per rimpiazzà e spirali di grafene (vede Materiali Supplementari). Per imità e strutture MGG, avemu depositatu trè densità di CNT (vale à dì, CNT1
(Da A à C) Imagine AFM di trè diverse densità di CNT (CNT1
Per capisce megliu a so capacità cum'è elettrodi per l'elettronica elastica, avemu investigatu sistematicamente e murfulugie di MGG è G-CNT-G sottu tensione. A microscopia ottica è a microscopia elettronica à scansione (SEM) ùn sò micca metudi di caratterizazione efficaci perchè tramindui mancanu di cuntrastu di culore è u SEM hè sottumessu à artefatti d'immagine durante a scansione elettronica quandu u grafene hè nantu à substrati polimerichi (figg. S9 è S10). Per osservà in situ a superficia di u grafene sottu tensione, avemu raccoltu misurazioni AFM nantu à MGG à trè strati è grafene pianu dopu u trasferimentu nantu à substrati SEBS assai fini (~ 0,1 mm di spessore) è elastici. A causa di i difetti intrinsechi in u grafene CVD è di i danni estrinsechi durante u prucessu di trasferimentu, e crepe sò inevitabilmente generate nantu à u grafene tesu, è cù l'aumentu di a tensione, e crepe sò diventate più dense (Fig. 4, da A à D). Sicondu a struttura di impilamentu di l'elettrodi à basa di carbone, e crepe presentanu diverse murfulugie (fig. S11) (27). A densità di l'area di crepa (definita cum'è area di crepa/area analizzata) di u grafene multistrato hè inferiore à quella di u grafene monostrato dopu a deformazione, ciò chì hè coerente cù l'aumentu di a cunduttività elettrica per l'MGG. D’altronde, si osserva spessu chì e volute custituiscenu un ponte trà e crepe, furnendu percorsi conduttivi supplementari in u film tesu. Per esempiu, cum'è indicatu in l'imagine di a Fig. 4B, una larga voluta hà attraversatu una crepa in u MGG tristrato, ma ùn hè stata osservata alcuna voluta in u grafene pianu (Fig. 4, da E à H). In listessu modu, i CNT anu ancu cupertu e crepe in u grafene (fig. S11). A densità di l'area di crepa, a densità di l'area di voluta è a rugosità di i filmi sò riassunte in a Fig. 4K.
(A à H) Imagine AFM in situ di volute G/G à trè strati (A à D) è strutture G à trè strati (E à H) nantu à un elastomeru SEBS assai finu (~0,1 mm di spessore) à 0, 20, 60 è 100% di deformazione. E crepe è e volute rappresentative sò indicate cù frecce. Tutte l'imagine AFM sò in una zona di 15 μm × 15 μm, utilizendu a stessa barra di scala di culore cum'è etichettata. (I) Geometria di simulazione di elettrodi di grafene monostrato modellati nantu à u substratu SEBS. (J) Mappa di contornu di simulazione di a deformazione logaritmica principale massima in u grafene monostrato è u substratu SEBS à 20% di deformazione esterna. (K) Paragone di a densità di l'area di a crepa (colonna rossa), a densità di l'area di voluta (colonna gialla) è a rugosità superficiale (colonna blu) per diverse strutture di grafene.
Quandu i filmi MGG sò stirati, ci hè un mecanismu supplementu impurtante chì i scrolls ponu cullà e regioni crepate di grafene, mantenendu una rete percolante. I scrolls di grafene sò promettenti perchè ponu esse decine di micrometri di lunghezza è dunque capaci di cullà crepe chì sò tipicamente finu à a scala micrometrica. Inoltre, postu chì i scrolls sò custituiti da multistrati di grafene, si prevede chì anu una bassa resistenza. In paragone, sò necessarie reti CNT relativamente dense (trasmittanza più bassa) per furnisce una capacità di ponte conduttiva paragunabile, postu chì i CNT sò più chjuchi (tipicamente uni pochi di micrometri di lunghezza) è menu conduttivi cà i scrolls. D’altronde, cum’è mostratu in a fig. S12, mentre chì u grafene si crepa durante u stiramentu per accoglie a tensione, i scrolls ùn si crepanu micca, ciò chì indica chì quest’ultimu puderia scorrere nantu à u grafene sottostante. A ragione per a quale ùn si crepanu micca hè probabilmente dovuta à a struttura arrotolata, cumposta da parechji strati di grafene (~ 1 à 20 μm di lunghezza, ~ 0,1 à 1 μm di larghezza è ~ 10 à 100 nm d'altezza), chì hà un modulu efficace più altu ch'è u grafene à un solu stratu. Cum'è riportatu da Green è Hersam (42), e rete CNT metalliche (diametru di u tubu di 1,0 nm) ponu ottene basse resistenze di fogli <100 ohms/sq malgradu a grande resistenza di giunzione trà i CNT. Cunsiderendu chì i nostri scroll di grafene anu larghezze da 0,1 à 1 μm è chì i scroll G/G anu superfici di cuntattu assai più grande di i CNT, a resistenza di cuntattu è l'area di cuntattu trà u grafene è i scroll di grafene ùn devenu micca esse fattori limitanti per mantene una alta conducibilità.
U grafene hà un modulu assai più altu ch'è u sustratu SEBS. Ancu s'è u spessore efficace di l'elettrodu di grafene hè assai più bassu chè quellu di u sustratu, a rigidità di u grafene multiplicata per u so spessore hè paragunabile à quella di u sustratu (43, 44), ciò chì risulta in un effettu d'isula rigida moderatu. Avemu simulatu a deformazione di un grafene di 1 nm di spessore nantu à un sustratu SEBS (vede i Materiali Supplementari per i dettagli). Sicondu i risultati di a simulazione, quandu una deformazione di u 20% hè applicata à u sustratu SEBS esternamente, a deformazione media in u grafene hè ~ 6,6% (Fig. 4J è fig. S13D), chì hè coerente cù l'osservazioni sperimentali (vede fig. S13). Avemu paragunatu a deformazione in e regioni di grafene modellate è di sustratu utilizendu a microscopia ottica è avemu trovu chì a deformazione in a regione di u sustratu era almenu u doppiu di a deformazione in a regione di u grafene. Questu indica chì a deformazione applicata nantu à i mudelli di l'elettrodi di grafene puderia esse significativamente cunfinata, furmendu isule rigide di grafene nantu à SEBS (26, 43, 44).
Dunque, a capacità di l'elettrodi MGG di mantene una alta cunduttività sottu alta tensione hè probabilmente permessa da dui meccanismi principali: (i) I scrolls ponu culligà e regioni scollegate per mantene una via di percolazione conduttiva, è (ii) i fogli/elastomeru di grafene multistrato ponu scorrere l'uni sopra l'altri, risultendu in una riduzione di a tensione nantu à l'elettrodi di grafene. Per più strati di grafene trasferitu nantu à l'elastomeru, i strati ùn sò micca fortemente attaccati trà di elli, chì ponu scorrere in risposta à a tensione (27). I scrolls anu ancu aumentatu a rugosità di i strati di grafene, ciò chì pò aiutà à aumentà a separazione trà i strati di grafene è dunque permette u scorrimentu di i strati di grafene.
I dispusitivi tuttu in carbone sò ricercati cun entusiasmu per via di u so bassu costu è di l'altu rendimentu. In u nostru casu, i transistor tuttu in carbone sò stati fabbricati aduprendu una porta di grafene inferiore, un cuntattu source/drain di grafene superiore, un semiconduttore CNT ordinatu è SEBS cum'è dielettricu (Fig. 5A). Cum'è mostratu in a Fig. 5B, un dispusitivu tuttu in carbone cù CNT cum'è source/drain è porta (dispusitivu inferiore) hè più opacu chè u dispusitivu cù elettrodi di grafene (dispusitivu superiore). Questu hè perchè e rete CNT richiedenu spessori più grandi è, dunque, trasmittanze ottiche più basse per ottene resistenze di fogli simili à quelle di u grafene (fig. S4). A Figura 5 (C è D) mostra curve di trasferimentu è di output rappresentative prima di a deformazione per un transistor fattu cù elettrodi MGG a doppio strato. A larghezza è a lunghezza di u canale di u transistor senza deformazione eranu rispettivamente 800 è 100 μm. U rapportu on/off misuratu hè più grande di 103 cù currenti on è off à i livelli di 10−5 è 10−8 A, rispettivamente. A curva di pruduzzione presenta regimi lineari è di saturazione ideali cù una chiara dipendenza da a tensione di porta, chì indica un cuntattu ideale trà i CNT è l'elettrodi di grafene (45). A resistenza di cuntattu cù l'elettrodi di grafene hè stata osservata esse più bassa di quella cù u film Au evaporatu (vede fig. S14). A mobilità di saturazione di u transistor estensibile hè di circa 5,6 cm2/Vs, simile à quella di i stessi transistor CNT urdinati da polimeri nantu à substrati di Si rigidi cù SiO2 di 300 nm cum'è stratu dielettricu. Un ulteriore miglioramentu di a mobilità hè pussibule cù una densità di tubi ottimizzata è altri tipi di tubi (46).
(A) Schema di u transistor elasticu à basa di grafene. SWNT, nanotubi di carboniu à parete unica. (B) Foto di i transistor elastici fatti di elettrodi di grafene (in cima) è elettrodi CNT (in fondu). A differenza di trasparenza hè chjaramente percepibile. (C è D) Curve di trasferimentu è di output di u transistor à basa di grafene nantu à SEBS prima di a deformazione. (E è F) Curve di trasferimentu, corrente on è off, rapportu on/off, è mobilità di u transistor à basa di grafene à diverse deformazioni.
Quandu u dispusitivu trasparente, tuttu in carbone, hè statu stiratu in a direzzione parallela à a direzzione di trasportu di carica, hè stata osservata una degradazione minima finu à u 120% di deformazione. Durante u stiramentu, a mobilità hè diminuita continuamente da 5,6 cm2/Vs à 0% di deformazione à 2,5 cm2/Vs à 120% di deformazione (Fig. 5F). Avemu ancu paragunatu e prestazioni di i transistor per diverse lunghezze di canali (vede a tabella S1). In particulare, à una deformazione di u 105%, tutti questi transistor anu sempre mostratu un altu rapportu on/off (> 103) è mobilità (> 3 cm2/Vs). Inoltre, avemu riassuntu tutti i travagli recenti nantu à i transistor tuttu in carbone (vede a tabella S2) (47-52). Ottimizendu a fabricazione di i dispusitivi nantu à l'elastomeri è aduprendu MGG cum'è cuntatti, i nostri transistor tuttu in carbone mostranu bone prestazioni in termini di mobilità è isteresi, è ancu essendu altamente allungabili.
Cum'è applicazione di u transistor cumpletamente trasparente è allungabile, l'avemu utilizatu per cuntrullà a cummutazione di un LED (Fig. 6A). Cum'è mostratu in a Fig. 6B, u LED verde pò esse vistu chjaramente attraversu u dispusitivu tuttu in carbone allungabile piazzatu direttamente sopra. Mentre si stende à ~100% (Fig. 6, C è D), l'intensità di a luce LED ùn cambia micca, ciò chì hè coerente cù e prestazioni di u transistor descritte sopra (vede u filmu S1). Questu hè u primu rapportu di unità di cuntrollu allungabili fatte cù elettrodi di grafene, chì dimustranu una nova pussibilità per l'elettronica allungabile di grafene.
(A) Circuitu di un transistor per pilotà LED. GND, terra. (B) Foto di u transistor tuttu in carbone allungabile è trasparente à 0% di deformazione muntatu sopra un LED verde. (C) U transistor tuttu in carbone trasparente è allungabile utilizatu per accende u LED hè muntatu sopra u LED à 0% (sinistra) è ~100% di deformazione (destra). E frecce bianche indicanu i marcatori gialli nantu à u dispusitivu per mustrà u cambiamentu di distanza chì hè allungatu. (D) Vista laterale di u transistor allungatu, cù u LED spintu in l'elastomeru.
In cunclusione, avemu sviluppatu una struttura di grafene conduttiva trasparente chì mantene una alta conducibilità sottu à grandi tensioni cum'è elettrodi elastici, abilitati da nanoscrolls di grafene trà strati di grafene impilati. Queste strutture di elettrodi MGG bi- è tristrato nantu à un elastomeru ponu mantene u 21 è u 65%, rispettivamente, di e so conducibilità di deformazione 0% à una deformazione finu à u 100%, paragunatu à a perdita cumpleta di conducibilità à una deformazione di 5% per l'elettrodi di grafene monostrato tipici. I percorsi conduttivi supplementari di i scrolls di grafene è ancu a debule interazione trà i strati trasferiti cuntribuiscenu à a stabilità di conducibilità superiore sottu tensione. Avemu ancu applicatu sta struttura di grafene per fabricà transistor elastici interamente in carboniu. Finu à avà, questu hè u transistor à basa di grafene più elasticu cù a migliore trasparenza senza aduprà buckling. Ancu se u presente studiu hè statu realizatu per permette u grafene per l'elettronica elastica, credemu chì questu approcciu pò esse allargatu à altri materiali 2D per permette l'elettronica 2D elastica.
U grafene CVD di grande superficia hè statu cultivatu nantu à fogli di Cu suspesi (99,999%; Alfa Aesar) sottu una pressione custante di 0,5 mtorr cù 50–SCCM (centimetru cubicu standard per minutu) CH4 è 20–SCCM H2 cum'è precursori à 1000°C. E duie facce di a foglia di Cu eranu cuperte da grafene monostrato. Un stratu finu di PMMA (2000 rpm; A4, Microchem) hè statu applicatu per centrifugazione nantu à una facce di a foglia di Cu, furmendu una struttura PMMA/G/foglia di Cu/G. In seguitu, tuttu u film hè statu immersu in una soluzione di persulfatu d'ammoniu 0,1 M [(NH4)2S2O8] per circa 2 ore per incidere a foglia di Cu. Durante stu prucessu, u grafene posteriore micca prutettu si hè prima strappatu longu i cunfini di i grani è poi s'hè arrotolatu in volute per via di a tensione superficiale. E volute sò state attaccate à u film di grafene superiore supportatu da PMMA, furmendu volute PMMA/G/G. I filmi sò stati dopu lavati parechje volte in acqua deionizzata è posti nantu à un sustratu di destinazione, cum'è un sustratu rigidu di SiO2/Si o di plastica. Appena u filmu attaccatu s'hè asciuttu nantu à u sustratu, u campione hè statu immersu sequenzialmente in acetone, 1:1 acetone/IPA (alcol isopropilicu) è IPA per 30 secondi ognunu per rimuovere u PMMA. I filmi sò stati riscaldati à 100°C per 15 minuti o tenuti in un vacuum per tutta a notte per rimuovere cumpletamente l'acqua intrappulata prima chì un altru stratu di scroll G/G fussi trasferitu nantu à questu. Stu passu era per evità u distaccu di u filmu di grafene da u sustratu è assicurà una copertura cumpleta di MGG durante u rilasciu di u stratu di supportu di PMMA.
A murfulugia di a struttura MGG hè stata osservata cù un microscopiu otticu (Leica) è un microscopiu elettronicu à scansione (1 kV; FEI). Un microscopiu à forza atomica (Nanoscope III, Digital Instrument) hè statu utilizatu in modu di tapping per osservà i dettagli di i scrolls G. A trasparenza di u film hè stata testata cù un spettrometru ultraviolettu-visibile (Agilent Cary 6000i). Per i testi quandu a deformazione era longu a direzzione perpendiculare di u flussu di corrente, a fotolitografia è u plasma O2 sò stati utilizati per modellà e strutture di grafene in strisce (~ 300 μm di larghezza è ~ 2000 μm di lunghezza), è l'elettrodi Au (50 nm) sò stati depositati termicamente utilizendu maschere d'ombra à e duie estremità di u latu longu. E strisce di grafene sò state poi messe in cuntattu cù un elastomeru SEBS (~ 2 cm di larghezza è ~ 5 cm di lunghezza), cù l'asse longu di e strisce parallelu à u latu cortu di SEBS seguitu da incisione BOE (buffered oxide etch) (HF:H2O 1:6) è galliu indiu eutetticu (EGaIn) cum'è cuntatti elettrici. Per i testi di deformazione parallela, e strutture di grafene senza schema (~5 × 10 mm) sò state trasferite nantu à substrati SEBS, cù assi lunghi paralleli à u latu longu di u substratu SEBS. Per i dui casi, tuttu u G (senza volute G)/SEBS hè statu stiratu longu u latu longu di l'elastomeru in un apparecchiu manuale, è in situ, avemu misuratu i so cambiamenti di resistenza sottu deformazione nantu à una stazione di sonda cù un analizzatore di semiconduttori (Keithley 4200-SCS).
I transistor interamente in carboniu, altamente elastici è trasparenti, nantu à un substratu elasticu sò stati fabbricati cù e seguenti procedure per evità danni da solventi organici à u dielettricu polimericu è à u substratu. E strutture MGG sò state trasferite nantu à SEBS cum'è elettrodi di gate. Per ottene un stratu dielettricu polimericu à film sottile uniforme (2 μm di spessore), una soluzione di toluene SEBS (80 mg/ml) hè stata applicata per centrifugazione nantu à un substratu SiO2/Si mudificatu cù ottadeciltriclorosilanu (OTS) à 1000 rpm per 1 minutu. U film dielettricu sottile pò esse facilmente trasferitu da a superficia OTS idrofobica nantu à u substratu SEBS cupertu cù u grafene appena preparatu. Un condensatore puderia esse fattu depunendu un elettrodu superiore di metallu liquidu (EGaIn; Sigma-Aldrich) per determinà a capacità in funzione di a deformazione utilizendu un misuratore LCR (induttanza, capacità, resistenza) (Agilent). L'altra parte di u transistor era custituita da CNT semiconduttori ordinati in polimeri, seguendu e procedure riportate prima (53). L'elettrodi di fonte/drenu modellati sò stati fabbricati nantu à substrati rigidi di SiO2/Si. In seguitu, e duie parti, dielettricu/G/SEBS è CNT/G/SiO2/Si modellati, sò state laminate l'una à l'altra, è immerse in BOE per rimuovere u substratu rigidu di SiO2/Si. Cusì, i transistor cumpletamente trasparenti è elastici sò stati fabbricati. I testi elettrici sottu tensione sò stati realizati nantu à una cunfigurazione di stiramentu manuale cum'è u metudu sopra menzionatu.
U materiale supplementariu per questu articulu hè dispunibule à http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1
fig. S1. Imagine di microscopia ottica di MGG monostratu nantu à substrati SiO2/Si à diversi ingrandimenti.
fig. S4. Paragone di e resistenze è di e trasmittanze di i fogli à duie sonde à 550 nm di grafene pianu mono-, bi- è tri-strato (quadrati neri), MGG (cerchi rossi) è CNT (triangulu blu).
fig. S7. Cambiamentu di resistenza nurmalizatu di MGG mono- è bi-strati (neri) è G (rossi) sottu à un caricu di deformazione ciclica di ~1000 finu à una deformazione parallela di 40 è 90%, rispettivamente.
fig. S10. Imagine SEM di MGG à trè strati nantu à elastomeru SEBS dopu a deformazione, chì mostra una longa croce à volute sopra parechje crepe.
fig. S12. Imagine AFM di MGG à trè strati nantu à un elastomeru SEBS assai finu à 20% di deformazione, chì mostra chì una spirale hà attraversatu una crepa.
tavula S1. Mobilità di transistor di nanotubi di carboniu à doppia parete MGG à diverse lunghezze di canale prima è dopu a deformazione.
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Di Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
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© 2021 Associazione Americana per l'Avanzamentu di a Scienza. Tutti i diritti riservati. AAAS hè un cumpagnu di HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef è COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548.
Data di publicazione: 28 di ghjennaghju di u 2021